董海云/趙永生課題組在有機連續波激光方面取得新進展
激光在光子芯片、激光顯示、車載雷達等新興領域發揮著不可或缺的作用。有機材料由于分子多樣性、能級豐富性、異質相容性、易加工性等優點，在高性能、多功能激光器構筑方面具有顯著優勢，有望進一步革新激光技術與應用。目前，有機激光器依賴大尺寸脈沖泵浦源，不利于功能器件集成，嚴重限制了有機激光的應用范圍。因此，發展有機連續波激光器具有重要的科學意義和應用價值，而有機連續波激光材料是這一領域的關鍵。
在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持下，化學研究所光化學院重點實驗室趙永生課題組近年來一直致力于有機激光材料方面的研究，在低閾值激光材料設計（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20249-20255, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 7125-7129）、高品質微腔合成（Nat. Commun. 2019, 10, 870; Science Advances 2017, 3, e1700225）、準連續波激光器件構筑（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 21677-21682）等方面開展了系統性的研究工作。最近，趙永生課題組和董海云課題組開發了一種金屬鍵連有機二聚體提高有機分子的拉曼增益的策略，基于有機微晶受激拉曼散射，實現了連續波激光出射。
目前有機材料在連續波拉曼激光方面的研究依然空白，有機分子的可設計性為增強拉曼增益系數進而實現連續波拉曼激光提供了機遇。該工作開發了一種金屬-有機配位合成有機二聚體的策略，誘導有機官能團的寡聚效應和剛性效應，可以超線性地提高有機分子在金屬連接體附近振動模式的拉曼增益系數，為實現有機連續波拉曼激光提供了可能。研究人員選擇了具有拉曼活性和孤對電子配位位點的三苯基氧化膦（TPPO）作為模型有機化合物，二價金屬鹵化物——氯化鋅（ZnCl2）作為金屬連接體，通過金屬-有機配位反應合成了有機二聚體（ZnCl2(TPPO)2）。他們還發展了一種熱飽和溶液分子自組裝的方法，制備了高質量有機單體和二聚體微晶。相比于有機單體微晶而言，金屬鍵連有機二聚體微晶展現出顯著增強的自發拉曼散射，對應于大幅提高的拉曼增益系數。相應地，不同于有機單體微晶，金屬鍵連有機二聚體微晶支持低閾值連續波拉曼激光。并且，相比于有機單體微晶而言，金屬鍵連有機二聚體微晶具有更高的穩定性，可以確保連續波拉曼激光器長時間穩定運行，受激拉曼散射作為一種三階非線性效應本身支持激光波長調諧。此外，有機二聚體微晶具有大的光學帶隙，展現出非常寬的透明窗口（360~1580 nm）。因此，研究人員通過簡單調控激發光波長，在有機二聚體微晶中成功實現了可見-近紅外范圍內多個波長的激光出射（422、465、562、678、852、1190 nm）。金屬鍵連有機二聚體策略可以顯著提升有機分子拉曼增益系數和有機微晶材料穩定性，為探索有機連續波微納激光器提供了一個新平臺。
相關研究成果發表于Angewandte Chemie International Edition期刊上（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309386）。論文第一作者為博士生劉曉龍，通訊作者為董海云研究員和趙永生研究員。
光化學院重點實驗室
2023年8月23日
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