有機(jī)電極材料具有結(jié)構(gòu)多樣、電化學(xué)性能可調(diào)的特點(diǎn)，近年來(lái)受到廣泛關(guān)注，有望在新一代電池技術(shù)中得到應(yīng)用。

有機(jī)電極材料在存儲(chǔ)電荷的過(guò)程中，其活性中心會(huì)發(fā)生氧化還原反應(yīng)。根據(jù)活性中心的電荷變化，可以將有機(jī)電極材料分為n型，p型和雙極型。n型材料在充放電過(guò)程中先被還原為陰離子狀態(tài)，已經(jīng)被用于多種金屬離子電池，比容量高，但電壓較低。與之相反，p型電極材料被氧化為帶正電的陽(yáng)離子，能提供更高的電壓平臺(tái)和能量密度，但是比容量較低。因此，設(shè)計(jì)合成高容量的p型材料對(duì)于高性能有機(jī)電極材料的發(fā)展具有重要意義。

近日，中科院上海有機(jī)所的黃曉宇研究員和李永軍副研究員報(bào)道了一種含有二甲基吩嗪（DMP）的p型有機(jī)電極材料：聚乙烯基二甲基吩嗪（PVDMP）。這種聚合物可以發(fā)生兩電子氧化還原反應(yīng)，電壓平臺(tái)高（3.0/3.6 V vs Li/Li+），理論比容量高達(dá)227 mAh g-1，并且在電解液中的溶解性極低。

在充放電過(guò)程中，PVDMP的側(cè)基可以發(fā)生兩步氧化還原反應(yīng)，同時(shí)伴隨兩次陰離子的嵌入以保持電中性，從而實(shí)現(xiàn)電荷的儲(chǔ)存。因此，陰離子的選擇對(duì)PVDMP的電荷存儲(chǔ)能力有重要的影響。作者通過(guò)電化學(xué)研究發(fā)現(xiàn)了PVDMP的氧化還原反應(yīng)對(duì)陰離子具有選擇性，并利用耗散型電化學(xué)石英晶體微天平（EQCM-D）技術(shù)研究了陰離子的摻雜對(duì)聚合物薄膜的質(zhì)量和粘彈性的影響，揭示了PVDMP在氧化還原反應(yīng)中的兩步陰離子摻雜機(jī)制。以PVDMP為正極有機(jī)鋰離子電池在優(yōu)化的電解液體系中具有優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性，3900次循環(huán)后仍能保持穩(wěn)定的容量。

該成果以“Anion-dependent redox chemistry of p-type poly(vinyldimethylphenazine) cathode materials”為題在線發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。上海有機(jī)所黃曉宇研究員和李永軍副研究員為論文的通訊作者，有機(jī)所和上海科技大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)碩士生段安為論文第 一作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委和上海市科委的支持。

(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302754)

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