利用二維的二氧化硅納米片構(gòu)建強(qiáng)金屬-載體相互作用穩(wěn)定銅顆粒
1. 文章信息
標(biāo)題:Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction
利用二維的二氧化硅納米片構(gòu)建強(qiáng)金屬-載體相互作用穩(wěn)定銅顆粒
頁(yè)碼:2104972,DOI:10.1002/advs.202104972
2. 文章鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972
3. 期刊信息
期刊名:Advanced Science
ISSN:2198-3844
2020年影響因子:16.806
分區(qū)信息:中科院1區(qū)Top;JCR分區(qū)(Q1)
涉及研究方向:材料科學(xué)
4. 作者信息:第 一作者是浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生王勝華和清華大學(xué)化工系博士后馮凱。通訊作者為浙江大學(xué)硅材料國(guó)家重 點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫威研究員以及清華大學(xué)化工系顏彬航副教授。
5. 文中所述設(shè)備由北京中教金源科技有限公司提供:CEL-GPPCM,
文章簡(jiǎn)介:
很多銅基催化劑的高溫穩(wěn)定性不高,限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。由于載體的高豐度、低成本和成熟的制備工藝,Cu/SiO2基催化劑是眾多銅基催化劑中最受矚目的一種。之前已報(bào)道的穩(wěn)定性優(yōu)良的Cu/SiO2基催化劑的制備方法涉及腐蝕性氨氣的蒸發(fā)、pH的精細(xì)調(diào)控以及表面活性劑的使用,且這些催化劑的使用溫度大多低于350℃,它們?cè)诟邷囟认碌姆€(wěn)定性依然是個(gè)未知數(shù)。因而開發(fā)低成本、易加工的具有高溫穩(wěn)定性的Cu/SiO2催化劑依然是個(gè)難點(diǎn)。
浙江大學(xué)材料學(xué)院硅材料國(guó)家重 點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫威和合作者針對(duì)這一問題利用二維硅構(gòu)建了一種耐高溫的Cu/2DSiO2催化劑:通過CuCl2乙醇溶液對(duì)CaSi2進(jìn)行剝離,原位生成了硅納米片包夾銅顆粒的結(jié)構(gòu)。通過對(duì)該結(jié)構(gòu)進(jìn)行煅燒,更是能在銅顆粒表面形成一層氧化膜,大大提高了其熱穩(wěn)定性。該Cu/2DSiO2催化劑在500℃的逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)中連續(xù)工作54小時(shí)活性都沒有下降。調(diào)整空速和反應(yīng)氣氛可以進(jìn)一步提高活性,達(dá)到近40%的轉(zhuǎn)化率或每小時(shí)幾個(gè)摩爾每克銅的活性。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Advanced Science上。
由CuCl2與CaSi2反應(yīng)得到的Cu/2DSiO2催化劑可以形成包夾結(jié)構(gòu)以及單質(zhì)Cu和單質(zhì)Si的界面,使得它們?cè)诤罄m(xù)的高溫氧化過程中更容易發(fā)生締合,形成強(qiáng)金屬-載體相互作用,從而大大提高了它們的高溫穩(wěn)定性。而在二維硅上浸漬Cu前驅(qū)體得到的Cuim/2DSiO2基催化劑由于一部分銅不能處于硅納米片層間,從而就失去了包夾結(jié)構(gòu)的限域作用,這部分銅在高溫下發(fā)生了團(tuán)聚,催化劑的穩(wěn)定性下降。而在普通SiO2上浸漬Cu前驅(qū)體得到的Cuim/SiO2基催化劑由于完全失去了包夾結(jié)構(gòu),所有的銅均處于載體的外表面,從而在高溫下發(fā)生了很嚴(yán)重的團(tuán)聚,活性下降迅速。相信這個(gè)工作也可以為其它高溫穩(wěn)定的金屬/2DSiO2基催化劑的設(shè)計(jì)提供一些參考。
文章DOI : 10.1002/advs.202104972,原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972
PS: 非原創(chuàng)
設(shè)備介紹:
CEL-GPPCM微型光熱催化微反系統(tǒng)適用于光熱協(xié)同催化、光催化催化劑的評(píng)價(jià)及篩選,可做光催化的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)歷程等方面的研究。主要應(yīng)用到高溫光熱催化反應(yīng),光熱協(xié)同催化,具體可用于半導(dǎo)體材料的合成燒結(jié)、催化劑材料的制備、催化劑材料的活性評(píng)價(jià)、光解水制氫、光解水制氧、二氧化碳還原、氣相光催化、甲醛氣體的光催化降解、VOCs、NOx、SOx、固氮等領(lǐng)域。
400mm(寬)*700mm(高)*700mm(深)
系統(tǒng)采用石英反應(yīng)器,可滿足透光的要求,能進(jìn)行高溫的實(shí)驗(yàn)。系統(tǒng)采用加熱爐給反應(yīng)器加熱,可保證反應(yīng)過程中溫度的穩(wěn)定。
系統(tǒng)設(shè)計(jì)為三條氣路進(jìn)料,配有1路氣體吹掃,同時(shí)預(yù)留1路液路接口(可定量加入所需液體原料)。系統(tǒng)包括:進(jìn)料穩(wěn)流系統(tǒng)、反應(yīng)恒溫系統(tǒng),產(chǎn)物收集系統(tǒng)、控制系統(tǒng)。
系統(tǒng)柜體采用鋁型材制作,采用配套的螺栓、螺母固定件,美觀大方,維修拆卸方便。與管線連接處采用雙卡套接頭,更換反應(yīng)器即可做高壓實(shí)驗(yàn)和常規(guī)熱催化反應(yīng)。
技術(shù)參數(shù):
1、進(jìn)料系統(tǒng):3路反應(yīng)進(jìn)氣(可擴(kuò)展至4路),默認(rèn)流量100mL/min;氣體流量控制精度:±1%;配有1路吹掃氣;配有1路液路接口。統(tǒng)裝有配氣出口,可單獨(dú)做為配氣系統(tǒng)使用。
2.反應(yīng)器 :操作壓力:微正壓(主要用于克服系統(tǒng)的壓力降);設(shè)計(jì)溫度:≤800℃,配程序控溫,開式加熱爐;設(shè)計(jì)壓力:常壓, <0.6Mpa,反應(yīng)區(qū)可恒定壓力;催化劑裝填量:0.1mg---10mg;材質(zhì):石英玻璃。
3.參數(shù)指標(biāo):壓力顯示精度:±0.01MPa;溫度顯示精度:±0.1℃;溫度控制精度:±1℃;流量控制精度:±1%F.S
4.控制系統(tǒng):系統(tǒng)采用控制模塊加觸屏計(jì)算機(jī)(含)聯(lián)合控制,在觸屏計(jì)算機(jī)上可實(shí)現(xiàn)100%儀表功能操作如實(shí)時(shí)讀取測(cè)量值、給定值、設(shè)置參數(shù)、自動(dòng)/手動(dòng)切換、啟動(dòng)運(yùn)行/停止程序,并具備數(shù)據(jù)存儲(chǔ)和導(dǎo)出功能。
5.過程監(jiān)視控制:實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)器的溫度、氣體流量的控制和顯示。實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)過程中壓力和反應(yīng)器床層溫度的監(jiān)視。
6.實(shí)現(xiàn)對(duì)溫度、壓力的越限報(bào)警及連鎖安全保護(hù)。溫度為兩級(jí)報(bào)警,溫度高于第 一設(shè)定值時(shí)聲光報(bào)警,高于第二設(shè)定值時(shí)自動(dòng)停止加熱;壓力高于第 一設(shè)定值時(shí)聲光報(bào)警,高于第二設(shè)定值時(shí)停止進(jìn)料。
7.現(xiàn)場(chǎng)顯示:反應(yīng)器進(jìn)口設(shè)有1塊精細(xì)壓力表,用于實(shí)時(shí)顯示當(dāng)前反應(yīng)器的反應(yīng)壓力,同時(shí)匹配數(shù)顯壓力傳感器控制屏顯示。
8.控制界面:控制界面有帶控制點(diǎn)的控制流程圖、參數(shù)設(shè)置表、程序升溫設(shè)置、報(bào)警窗口、歷史數(shù)據(jù)以及各控制點(diǎn)的實(shí)時(shí)曲線和歷史曲線,歷史曲線保留時(shí)間永 久。
標(biāo)簽:二氧化硅納米 石英反應(yīng)器
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